将CO₂与无机小分子转化为高附加值化学品，不仅深化对自然碳循环过程的科学认知，更是实现“双碳”战略目标的关键路径之一。然而，该类反应仍面临活化难、C-C、C-N、C-O 偶联困难、选择性低等挑战，亟需发展新型催化体系。我们开创性地提出了“手性结构稳定自旋极化中间态促进CO₂高值化转化多碳产物的催化”与“手性结构自旋极化动力学控制不对称催化”两项新原理，突破了传统催化对反应路径调控的局限，实现了多碳产物高效合成与手性生物分子的高对映体选择性合成。（1）通过手性分子诱导剂合成手性晶格扭曲无机材料，调控手性结构诱导自旋极化效应，阐明电子输运机制^{1, 2}；以CO₂和水为原料，光催化合成乙醇收率为1.4 mmol g-1h-1选择性为93.7%¹，乙酸的收率为0.96 mmol g-1h-1选择性为97.3%²。（2）首次，从CO₂和氨水，通过光催化合成出ee>90% 的氨基酸³，发现手性材料可以通过自旋极化作用降低光催化中的多碳产物合成能垒，提高C-C、C-N、C-O耦合效率与整体反应效能，提出了基于自旋的新型二氧化碳还原机制以及对映体选择性机制。